В 1957 году состоялся актёрский дебют Алена Делона в картине Ива Аллегре «Когда вмешивается женщина». Через год, в 1958 году, актёр снимается у Марка Аллегре (франц.) в фильме «Будь красива и помалкивай», где появляется в одном эпизоде с начинающим в то время актёром Жан-Полем Бельмондо. Небольшие роли в фильмах братьев Аллегре не принесли новичку Делону известности. Тем не менее, в 1958 году актёра приглашают на одну из главных ролей в историческую мелодраму Пьера-Гаспара Уи (франц.) «Кристина». Картина, рассказывающая историю любви молодого офицера и юной дочери музыканта, не имела ожидаемого успеха в прокате.

Далее последовала комедия «Слабые женщины» (1959) Мишеля Буарона (франц.) Несмотря на успех у зрителей, кинокритики встретили фильм прохладно, отмечая лишь мастерство режиссёра в работе с актёрами и природные внешние данные Алена Делона. Молодой актёр продолжил сниматься у Буарона («Дорога школяров», 1959).
Не имеющей специального актёрского образования Делон, по его собственному признанию, учился актёрскому мастерству на съёмочной площадке. Вне съёмок актёр продолжил получение навыков, необходимых для актёра: брал уроки фехтования, работал над речью и мимикой.

В детективной ленте Рене Клемана «На ярком солнце» Делон создал образ бедного авантюриста, дьявольски обаятельного, сообразительного и абсолютно аморального типа, готового на всё — от подделки документов до убийства друга — лишь бы присвоить чужую жизнь. Известный своей «строгостью и непримиримостью» Клеман вспоминал о работе с Делоном:
Актер с таким редким слухом — благодать для режиссера. Многие актеры усваивают лишь то, что их устраивает. Делон всегда был готов выполнить самые невероятные вещи, а ведь именно невероятные вещи способствуют развитию драмы.
Премьера фильма состоялась 10 марта 1960 года в Париже. Право первой демонстрации получили кинотеатры «Колизей» и «Мариво» на Елисейских полях. Критики восторженно приняли картину, некоторые из них были готовы назвать фильм лучшей работой Клемана. О Делоне начинают говорить как о таланте, отмечая у молодого актёра важное для фильма сочетание «души дьявола» и «лика ангела».

Делона называют «Жюльеном Сорелем 1960 года» и «достойным преемником Жерара Филипа». После выхода «На ярком солнце» в мировой прокат 1 июля 1960 года, Ален Делон получил известность далеко за пределами родной Франции и новую роль, на сей раз у итальянского режиссёра Лукино Висконти. Висконти снимал кинороман «Рокко и его братья» о семье Паронди, переехавшей из нищей сицилийской деревни в промышленный Милан в поисках лучшей доли. Рокко, младший из братьев Паронди, вынужден стать боксёром, чтобы содержать мать и братьев. Рокко в исполнении Алена Делона — красивый и добродетельный молодой человек, не теряющий своего благородства, несмотря на все трудности и испытания, предоставленные ему судьбой. Роль была полной противоположностью Тому Рипли, сыгранному недавно Делоном у Рене Клемана. После парижской премьеры картины, состоявшейся 10 марта 1961 года, критики признают: две первые серьёзные роли в кино раскрыли Делона как тонкого и сложного драматического актёра.

В 1960-е годы Делон много работал, каждый год на экраны выходило по несколько фильмов с его участием. В 1961 году Ален Делон снялся в комедии Рене Клемана «Радость жизни». Следующей заметной работой Делона в кино стала гангстерская лента Анри Вернея — «Мелодия из подвала», вышедшая на экраны в 1963 году, где актёр снялся вместе с Жаном Габеном. В 1964 году картина была номинирована на «Золотой глобус» как «Лучший иностранный фильм года».

В 1965 году актёр вместе с женой Натали и сыном Энтони улетел в США, для работы в Голливуде по контракту с Метро Голдвин Майер. В США Делон снимается в криминальной драме Ральфа Нельсона (англ.) «Рождённый вором» (1965), в 1966 году актёр играл в военной драме Марка Робсона (англ.) «Пропавший отряд», рассказывающей о французских солдатах, переживших постыдное поражение Франции в Юго-Восточной Азии. В том же году Делон исполнил главную роль во франко-американской картине Рене Клемана «Горит ли Париж?».
В 1967 году актёр сыграл в американском комедийном вестерне «Техас за рекой».
Нужно отметить, что снятые в Голливуде картины с участием Алена Делона не имели большого успеха.