В ноябре 1929 года скончалась Ольга Валериановна, быстро стал неинтересен муж. Натали предпочитала находиться в обществе мужчин ярких, одаренных. Среди поклонников ее были художник Павел Челищев, танцовщик Серж Лифарь.

Серж Лифарь, Джулиан Вест и Натали Палей, Париж, бал-маскарад,1931

Восхищался «породистой призрачной бледностью» внучки императора сам Сальвадор Дали.

После разрыва в 1937 Лелонг создает аромат «N», посвященный Наташе, популярный и сегодня.

В 1932 году она познакомилась с Жаном Кокто, и между ними вспыхнул роман . Роман продолжался несколько месяцев, но закончился трагически: Натали забеременела и, к великому горю возлюбленного, сделала аборт. После этого чувствительный Кокто расстался с Натали и навсегда возненавидел женщин.

Вторым супругом стал американский режиссер и театральный продюсер Джона Чепмена Уилсона,оказавшегося гомосексуалистом. Натали не была с ним близка, больше времени уделяла модельному бизнесу, работала вместе с соотечественницами - Валентиной Саниной и сводной сестрой Марией Романовой.

За короткое время она стала преуспевающей моделью в американской фирме «Линчбойчер», оказывала щедрую поддержку соотечественникам, устраивала на работу, писала рекомендательные письма, приглашала к себе на чаепития. 5 февраля 1941 года приняла американское гражданство.

В ее салоне бывали Марлен Дитрих, Эрих Мария Ремарк, известные актеры, художники, музыканты, видные европейские аристократы. Все очаровывались хозяйкой, восторгались не только ее красотой и умом, но и эксцентричным вкусом. В 1942 году судьба свела Натали с известным французским писателем Антуаном де Сент-Экзюпери. Бурного романа не получилось, но связь с Натали многое значила для классика, в одном из писем он признался ей в любви, добавив, что третий раз в жизни произносит это слово.

В 1940-х и начале 1950-х годов, Палей была в продолжительных любовных отношениях с писателем Эрихом Марией Ремарком, который вывел ее под именем "Наташа" в его последнем романе "Тени в раю". После расставания с Ремарком Натали вернулась в Америку к Джону Уилсону. Он сильно пил, становился буйным, и приглашать друзей домой на вечеринку становилось опасным. В 1961 году супруг умер от цирроза печени, а Натали впала в тяжелую депрессию, из которой так и не вышла.

Она заперлась в своем доме и долгих 20 лет жила, почти никуда не выходя. В последние годы практически не видела, много пила и ни с кем не общалась. В конце 1981 года полуослепшая Натали Палей – Уилсон сломала шейку бедра. Врачи поставили неутешительный прогноз: до конца жизни оставаться неподвижной. Оставшись одна, в комнате, где по стенам были развешаны ее собственные снимки – в пору ослепительной молодости – и портреты последнего императора и императрицы, матери, отца, брата Владимира, она приняла большую дозу снотворного. В записке написанной изящным романовским почерком со сложными росчерками стояло три слова: «Хочу умереть с честью». Была похоронена на кладбище Первой пресвитерианской церкви в Эвинге , Нью-Джерси .
Княжна из императорского дома Романовых стала не просто первой топ-моделью, покоривших мир, она заставила всю индустрию моды восхищаться славянской красотой по сегодняшний день, она была одной из тех, кто ввел моду на Россию.